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活性炭吸附甲基碘的性能
在所有情況下(從正常運行條件到嚴重事故情況)，處理核設施可能釋放的放射性碘仍然是提高核安全以及提高公眾對核能接受度的一個非常重要的問題。對碘的特別興趣在于其同位素(主要是131I和129I)在短期和長期內的高放射性影響，以及該元素作為揮發性物質(如I2和CH3I)存在的能力。活性炭已廣泛用于核設施的通風網絡中，以防止揮發性分子擴散到環境中。本次的研究是活性炭在不同條件(溫度和相對濕度)下吸附甲基碘的能力。
甲基碘吸附測試裝置
使用實驗裝置(圖1)在不同條件下進行批次CH3I吸附測試，可分為三個部分：第一部用CH3I/N2瓶空氣產品和質量流量控制器(使用空氣作為稀釋氣體)中生成恒定且可重現的CH3I濃度。第二部分稱為“反應器系統”(參見圖1)，其中在各種條件(溫度(T)和相對濕度(RH))下，給定的CH3I濃度與固定的活性炭質量保持接觸。根據所需信息(吸附動力學/吸附等溫線)，這部分可以使用一個反應器或多個反應器。最后一部分專門介紹檢測方法。它氣相色譜儀和脈沖放電氦離子化檢測器組成。優化分析參數以確保顯著的信噪比和足夠的時間分辨率以精細監測CH3I動力學衰減。
圖1：用于氣相間歇條件下活性炭吸附甲基碘的實驗裝置。
活性炭對甲基碘的吸附容量
甲基碘吸附容量的降低程度取決于活性炭的性質(圖2(A))。正如預期的那樣，對于未浸漬的吸附劑觀察到有害的影響，其中僅已知不涉及CH3I吸附的特定相互作用。更準確地說，當從活性炭材料的第一組條件轉移到第二組條件時，概述了大約76%的吸附容量下降(圖2)。在這方面，為了克服與水蒸氣和溫度相關的影響，三乙二胺浸漬是必不可少的。最近，由于水對三乙二胺分子具有很強的親和力，因此三乙二胺浸漬可以通過釋放載體的活性位點來提高活性炭的保留性能]。此外，與其他機制(尤其是物理吸附)相比，化學吸附甲基碘的比例隨著溫度升高而增加。然后，三乙二胺與甲基碘的化學反應性將在較高溫度下增強。得到的結果(圖2)表明隨著氮含量的增加，在“惡劣條件”下的保留性能逐漸提高。因此，以浸漬中含量最高為特征的活性炭-4吸附劑的吸附容量僅降低了33%。更準確地說，可以推斷出所有考慮的吸附劑的減少幅度和摩爾比之間的準線性關系(圖2B)。根據這種關系，似乎需要浸漬，以確保在更嚴格的條件下更牢固地固定甲基碘。
圖2：(A)實驗條件對從Langmuir模型推導出的吸附容量的影響，(B)吸附容量隨摩爾比的變化而下降。
在研究的活性炭吸附劑中，活性炭-4吸附劑似乎在所研究的溫度和相對濕度條件下表現出對甲基碘的較好吸附性能。這種吸附劑具有發達的微孔網絡，構成了在“正常操作條件”下捕獲甲基碘的關鍵因素。此外，它在“惡劣條件”下保留甲基碘的出色能力可能主要來自其高濃度的浸漬含量，但也來自某些銀物質的存在。
活性炭吸附甲基碘的性能，活性炭的物理化學性質與其捕獲甲基碘的能力之間存在的關系，作為實驗條件的函數。更準確地說，考慮了浸漬對活性炭對甲基碘的吸附性能的影響。發現甲基碘的吸附特性主要對主要受物理吸附(低溫、高吸附物濃度和低水蒸氣含量)控制的配置中的微孔網絡可用性敏感。在這方面，由于內部孔隙中存在這些分子，改性物的逐步浸漬導致整體吸附能力下降，這與孔隙部分阻塞現象相關。相比之下，三乙二胺的存在似乎對于確保更強大和更具體地儲存甲基碘分子。這種改性活性炭可以保證在較高溫度和大量過量水蒸氣存在下對甲基碘的可接受保留行為。
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